Die Musikbibliothek pflegt und archiviert neben dem Orgeldokumentations-zentrum und dem Jazz Festival Willisau eine grosse Tonträgersammlung. Als Archivbibliothek sammelt sie zudem historische Dokumente, Handschriften, Bücher und Notendrucke vor 1900, bibliophile und annotierte Ausgaben oder Widmungsexemplare und historische Zeitschriften. Sie stammen aus den Beständen der Vorgängerinstitutionen Konservatorium Luzern und Akademie für Schul- und Kirchenmusik oder aus Schenkungen an die Musikbibliothek.